Единственной возможной конфигурацией в ZFS будет создание двух отдельных пулов из одного диска каждый.
Если вы вместо этого объедините их в один пул, они будут чередоваться таким образом, что потеря одного диска будет фатальной для всего пула. Если вы не используете 'copies=2', потеря одного файла также будет фатальной.
Предложение Ламберта - хороший обходной путь, но поскольку у вас будет 2х3 ТБ вместо 3+4 ТБ, вам потребуется более чем 2.0 сжатие (что уже довольно трудно достичь для однопользовательских систем).